КВАНТОВО-МЕХАНИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОСТРАНСТВЕННОЙ И ЗОННОЙ СТРУКТУРЫ СЦИНТИЛЛЯЦИОННОГО КРИСТАЛЛА Y₃AL₅O₁₂

Исследована электронная и пространственная структура элементарной ячейки иттрий-алюминиевого граната. Представлена квантово-механическая модель. Для расчета геометрии элементарной ячейки использованы полуэмпирические методы с параметризацией PM6 и PM7. Расчет зонной структуры выполнен в рамках теории функционала плотности с использованием обменно-корреляционного PBE-функционала. Построены гистограммы длин связей металл–кислород для оптимизированной геометрии элементарной ячейки кристалла. Проведен сравнительный анализ использованных методов, сформирована рекомендация об их применимости к решению задач подобного класса. Произведен расчет одноэлектронных волновых функций и энергии соответствующих состояний. Получена оценка ширины запрещенной зоны. Построены графики конфигурации валентной зоны. Показано, что предложенный алгоритм расчета корректно описывает пространственную и зонную структуру сцинтилляционного кристалла Y₃Al₅O₁₂. Результаты работы могут быть использованы для улучшения характеристик сцинтилляционных кристаллов на основе гранатов.

 1. Chen L., Chen X., Liu F. et al. Charge deformation and orbital hybridization: intrinsic mechanisms on tuna-ble chromaticity of Y3Al5O12:Ce3+ luminescence by doping Gd3+ for warm white LEDs // Scientific Re-ports. 2015. V. 5. Art. 11514. doi:10.1038/srep11514
2. Ronda C., Wieczorek H., Khanin V., Rodnyi P. Review-scintillators for medical imaging: a tutorial overview // ECS Journal of Solid State Science and Technology. 2016. V. 5. N 1. P. 3121–3125. doi:10.1149/2.0131601jss
3. Huang Z., Zhang L., Pan W. Antisite defect in nonstoichiometric yttrium aluminum garnet: Experimental and first-principles calculation // Journal of the European Ceramic Society. 2014. V. 34. N 3. P. 783–790. doi:10.1016/j.jeurceramsoc.2013.09.007
4. Dorenbos P. Electronic structure and optical properties of the lanthanide activated RE3(Al1-xGax)5O12 (RE=Gd, Y, Lu) garnet compounds // Journal of Luminescence. 2013. V. 134. P. 310–318. doi: 10.1016/j.jlumin.2012.08.028
5. Fasoli M., Vedda A., Nikl M., Jiang C., Uberuaga B.P., Andersson D.A., McClellan K.J., Stanek C.R. Band-gap engineering for removing shallow traps in rare-earth Lu3Al5O12 garnet scintillators using Ga3+ doping // Physical Review B. 2011. V. 84. Art. 081102(R). doi: 10.1103/PhysRevB.84.081102
6. Munoz-Garcia A.B., Seijo L. Structural, electronic, and spectroscopic effects of Ga codoping on Ce-doped yttrium aluminum garnet: first-principles study // Physical Review B. 2010. V. 82. Art. 184118. doi: 10.1103/PhysRevB.82.184118
7. Stewart J.J.P. Optimization of parameters for semiempirical methods VI: more modifications to the NDDO approximations and re-optimization of parameters // Journal of Molecular Modeling. 2013. V. 19. N 1. P. 1–32. doi: 10.1007/s00894-012-1667-x
8. Puzyn T., Suzuki N., Haranczyk M., Rak J. Calculation of quantum-mechanical descriptors for QSPR at the DFT level: is it necessary? // Journal of Chemical Information and Modeling. 2008. V. 48. N 6. P. 1174–1180. doi: 10.1021/ci800021p
9. Hohenberg P., Kohn W. Inhomogeneous electron gas // Physical Review. 1964. V. 136. N 3B. P. B864–B871. doi: 10.1103/PhysRev.136.B864
10. Kohn W., Sham L.J. Self-consistent equations including exchange and correlation effects // Journal of Physi-cal Review. 1965. V. 140. N 4A. P. 1133. doi: 10.1103/PhysRev.140.A1133
11. Perdew J.P., Burke K., Ernzerhof M. Generalized gradient approximation made simple // Physical Review Letters. 1996. V.77. N 18. P. 3865–3868. doi: 10.1103/PhysRevLett.77.3865
12. Stewart J.J.P. General description of MOPAC2012 [Электронный ресурс]. Режим доступа: http://openmopac.net/manual/index.html, свободный. Яз. англ. (дата обращения 21.04.2016).
13. Maia J.D.C., Carvalho G.A.U., Mangueira Jr. C.P. et al. GPU linear algebra libraries and GPGPU programming for accelerating MOPAC semiempirical quantum chemistry calculations // Journal of Chemical Theory and Computation. 2012. V. 8. N 9. P. 3072–3081. doi: 10.1021/ct3004645
14. Furman J.D., Gundiah G., Page K., Pizarro N., Cheetham A.K. Local structure and time-resolved photolumi-nescence of emulsion prepared YAG nanoparticles // Chemical Physics Letters. 2008. V. 465. N 1–3. P. 67–72. doi:10.1016/j.cplett.2008.09.045
15. Giannozzi P., Baroni S., Bonini N. et al. QUANTUM ESPRESSO: a modular and open-source software pro-ject for quantum simulations of materials // Journal of Physics: Condensed Matter. 2009. V. 21. N 39. Art. 395502. doi: 10.1088/0953-8984/21/39/395502
 

This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial 4.0 International License